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一種高催化活性g?C3N4的制備方法和用途與流程

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一種高催化活性g?C3N4的制備方法和用途與流程

本發(fā)明屬于納米材料合成技術(shù)領(lǐng)域,利用簡(jiǎn)單的水熱反應(yīng)和熱聚合法兩步合成一種高效率非金屬半導(dǎo)體碳化氮光催化劑,可用于可見(jiàn)光下分解水產(chǎn)氫氣。



背景技術(shù):

21世紀(jì)以來(lái),隨著石油、煤炭等非可再生能源的濫用,不僅使得我們所面臨的能源危機(jī)日益嚴(yán)峻,同時(shí)也使得人類所居住的環(huán)境污染問(wèn)題越來(lái)越嚴(yán)重。當(dāng)前開發(fā)和利用取之不盡用之不竭的太陽(yáng)能是解決目前危機(jī)的重要途徑之一。近些年來(lái),以太陽(yáng)光源為驅(qū)動(dòng)的光催化分解水制氫技術(shù)因具有清潔、節(jié)能、無(wú)污染物、可持續(xù)等優(yōu)點(diǎn),已被普遍認(rèn)為是解決當(dāng)前能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題的理想途徑。光催化分解水就是以光催化劑為載體,采用光源為直接驅(qū)動(dòng)力,利用太陽(yáng)光照射來(lái)達(dá)到分解水分子而產(chǎn)生氫氣的目的。但是,我們知道在太陽(yáng)光譜中,紫外光僅占5%,而可見(jiàn)光的比例卻高達(dá)43%,使得傳統(tǒng)的二氧化鈦為首的紫外光響應(yīng)的催化劑無(wú)法有效的利用和轉(zhuǎn)換太陽(yáng)能。因此,當(dāng)前開發(fā)出可實(shí)際應(yīng)用的可見(jiàn)光響應(yīng)的半導(dǎo)體光催化劑是光催化分解水技術(shù)領(lǐng)域的熱點(diǎn)問(wèn)題。

最近幾年,一種新型的類石墨相非金屬半導(dǎo)體碳化氮(g-C3N4)由于其優(yōu)異的物理、化學(xué)和光電等性質(zhì)逐漸引起了研究者們的關(guān)注。自2009年福州大學(xué)王心晨教授等人首次報(bào)道了g-C3N4分解水制氫以來(lái),掀起了g-C3N4在光催化分解水制氫方面的研究熱潮。g-C3N4不僅是一種良好的可見(jiàn)光響應(yīng)非金屬半導(dǎo)體,同時(shí)其實(shí)驗(yàn)室制備方法簡(jiǎn)易,只需一步快速的熱聚合法合成。雖然,g-C3N4在光催化分解水制氫方面的研究已經(jīng)被大量報(bào)道,但是常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4光催化分解產(chǎn)氫活性并不高,且可見(jiàn)光利用效率并不理想。這主要是因其光生電子空穴對(duì)的快速?gòu)?fù)合導(dǎo)致。近些年來(lái),直接修飾其合成所需的前體(如三聚氰胺)是一種有效的策略去改善g-C3N4的光催化性能,因?yàn)檫@能夠有效地提高光生載流子的分離,進(jìn)而增強(qiáng)其光催化分解水制氫活性。



技術(shù)實(shí)現(xiàn)要素:

本發(fā)明的目的在于提供一種高催化活性g-C3N4的合成方法,該方法以三聚氰胺和鹽酸原料,先水熱反應(yīng)得到修飾的前體,然后再將合成的前體通過(guò)熱聚合法合成高催化活性的g-C3N4催化劑。

本發(fā)明提供的一種高催化活性g-C3N4的制備方法,其特征在于包括以下步驟:

步驟1:將不同體積的市售鹽酸稀釋到一定體積的蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。所述的鹽酸與蒸餾水體積比為0.5-2.5:30,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為37%。

步驟2:分別稱取一定量的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)后,轉(zhuǎn)移到聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng),等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。

所述的三聚氰胺質(zhì)量與鹽酸的體積比為2.0g:0.5-2.5mL;攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min;水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。

步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。所述的圓形坩堝為50mL,馬弗爐初始溫度為50℃。

步驟4:將一定量三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨均勻,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

所述的三聚氰胺質(zhì)量為2.0g;研磨時(shí)間為5min。

本發(fā)明中高催化活性g-C3N4催化劑的晶相結(jié)構(gòu)由X射線衍射(XRD)確定,如圖1,XRD中除g-C3N4的兩個(gè)特征峰外,無(wú)其它的任何雜峰。該譜圖表明高催化活性的g-C3N4催化劑已由簡(jiǎn)單的水熱反應(yīng)和熱聚合法兩步成功制備。

高催化活性g-C3N4催化劑的內(nèi)在結(jié)構(gòu)由傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜(FTIR)確定,如圖2,F(xiàn)TIR譜圖中所有樣品的峰形和振動(dòng)位置相同。該圖譜表明,由上述方法合成所制備的高催化活性g-C3N4的內(nèi)在結(jié)構(gòu)與常規(guī)熱聚合法合成的一致。

本發(fā)明的另一個(gè)目的:一、提供制備高催化活性非金屬半導(dǎo)體g-C3N4的試驗(yàn)方法;二、將高催化活性的g-C3N4作為光催化材料用于可見(jiàn)光下光催化分解水產(chǎn)氫氣。

有益效果

利用簡(jiǎn)單的兩步法所制備的高催化活性g-C3N4催化劑,相比于常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4,在可見(jiàn)光下顯示出更優(yōu)異的光催化分解水產(chǎn)氫活性;本發(fā)明工藝簡(jiǎn)單,價(jià)廉易得,成本低廉,環(huán)境友好,便于批量生產(chǎn)高品質(zhì)的非金屬半導(dǎo)體g-C3N4催化劑。

附圖說(shuō)明

圖1為本發(fā)明實(shí)施例1-5所制備樣品的X-射線衍射圖(XRD),圖中高催化活性的g-C3N4催化劑均顯示出相同的特征峰。

圖2為本發(fā)明實(shí)施例1-5所制備的樣品的傅氏轉(zhuǎn)換紅外線光譜圖(FTIR),說(shuō)明了FTIR圖譜顯示其具有相同的內(nèi)在結(jié)構(gòu)。

圖3為本發(fā)明實(shí)施例1-5所制備樣品在可見(jiàn)光條件下光催化分解水產(chǎn)氫的的活性圖。圖中可以看出常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4在可見(jiàn)光下顯示出最低的產(chǎn)氫效率;通過(guò)水熱反應(yīng)和熱聚合法兩步合成的g-C3N4催化產(chǎn)氫活性則隨著鹽酸量的增多而提高。說(shuō)明了兩步法合成的g-C3N4催化劑能夠顯著提升光催化性能,并能很好的應(yīng)用于光催化分解水制氫。

具體實(shí)施方式

下面結(jié)合實(shí)施例對(duì)本發(fā)明進(jìn)行詳細(xì)說(shuō)明,以使本領(lǐng)域技術(shù)人員更好地理解本發(fā)明,但本發(fā)明并不局限于以下實(shí)施例。

實(shí)施例1

步驟1:將0.5mL的市售鹽酸稀釋到30mL蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。

步驟2:分別稱取2.0g的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min后,轉(zhuǎn)移到50mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于50mL的圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。

步驟4:將2.0g三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨5min,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

實(shí)施例2

步驟1:將1.0mL的市售鹽酸稀釋到30mL蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。

步驟2:分別稱取2.0g的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min后,轉(zhuǎn)移到50mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于50mL的圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。

步驟4:將2.0g三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨5min,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

實(shí)施例3

步驟1:將1.5mL的市售鹽酸稀釋到30mL蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。

步驟2:分別稱取2.0g的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min后,轉(zhuǎn)移到50mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于50mL的圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。

步驟4:將2.0g三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨5min,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

實(shí)施例4

步驟1:將2.0mL的市售鹽酸稀釋到30mL蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。

步驟2:分別稱取2.0g的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min后,轉(zhuǎn)移到50mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于50mL的圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。

步驟4:將2.0g三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨5min,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

實(shí)施例5

步驟1:將2.5mL的市售鹽酸稀釋到30mL蒸餾水中,得到鹽酸溶液A。

步驟2:分別稱取2.0g的三聚氰胺加入鹽酸溶液A中,攪拌反應(yīng)時(shí)間為30min后,轉(zhuǎn)移到50mL聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中,水熱反應(yīng)溫度為180℃,水熱反應(yīng)時(shí)間為24h。等冷卻到室溫后,用蒸餾水洗滌、干燥,得到前體A1。步驟3:將得到的前體A1轉(zhuǎn)移于50mL的圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,無(wú)需研磨最終即得到蓬松的高催化活性的g-C3N4催化劑。

步驟4:將2.0g三聚氰胺轉(zhuǎn)移于圓形坩堝中,并蓋上坩堝蓋子水平置于馬弗爐中,馬弗爐初始溫度為50℃,以2.3℃/min的升溫速率將馬弗爐升溫至550℃,并在該溫度下反應(yīng)4h,等自然冷卻至室溫后,將得到的樣品轉(zhuǎn)移到瑪瑙研缽中,研磨5min,即得到常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4催化劑。

通過(guò)調(diào)控水熱反應(yīng)過(guò)程中不同鹽酸的量,經(jīng)簡(jiǎn)單的水熱反應(yīng)和熱聚合兩步法制備出高催化活性的g-C3N4催化劑。分別考察它們以相同催化劑量(20mg)條件,在可見(jiàn)光照射下光催化分解水產(chǎn)氫的活性。光催化結(jié)果顯示:兩步合成的g-C3N4相比于常規(guī)熱聚合法合成的g-C3N4,能夠有效提升光催化分解水產(chǎn)氫的活性;此外,隨著鹽酸用量的增加,其分解水產(chǎn)氫的活性也隨之增加;用2.5mL鹽酸得到的g-C3N4展現(xiàn)出最佳的催化性能,每小時(shí)產(chǎn)氫速率能達(dá)到524μmol(當(dāng)鹽酸量增加到3.0mL,則最終熱聚合后無(wú)法得到樣品),這比常規(guī)熱聚合法合成g-C3N4的高出9倍多,說(shuō)明了經(jīng)兩步法所制備的g-C3N4催化劑能夠更加有效的應(yīng)用于光催化分解水產(chǎn)氫的實(shí)驗(yàn)。

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