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一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法

文檔序號(hào):3714275閱讀:252來(lái)源:國(guó)知局
一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法
【專(zhuān)利摘要】本發(fā)明屬于熒光粉制備領(lǐng)域,特別是涉及一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法。本發(fā)明公開(kāi)了一種磷酸鹽橙黃色熒光粉,其組合配比通式為L(zhǎng)a0.99-x-yPO4:Al0.01,Bix,Smy;x,y分別是Bi3+,Sm3+在該組合物中的摩爾百分?jǐn)?shù),其中0≤x≤0.05,0≤y≤0.05。其合成方法為:將La、Sm、Al、Bi對(duì)應(yīng)的化合物以及模板劑均勻混合,然后加入磷酸鹽,混合均勻后進(jìn)行研磨,靜置,水洗滌,然后過(guò)濾并將濾餅烘干磨粉,得到前驅(qū)體;焙燒所述前驅(qū)體得到磷酸鹽橙黃色熒光粉。本發(fā)明的磷酸鹽橙黃色熒光粉能夠被波長(zhǎng)為370~410nm的商用近紫外線激發(fā),具有較好的市場(chǎng)前景,而且該方法得到的產(chǎn)率在95%以上,焙燒過(guò)程不需要還原性氣氛的保護(hù),易控制,工藝簡(jiǎn)單。
【專(zhuān)利說(shuō)明】一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法

【技術(shù)領(lǐng)域】
[0001]本發(fā)明屬于熒光粉制備領(lǐng)域,特別是涉及一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法。

【背景技術(shù)】
[0002]白光發(fā)光二極管(LEDs)具有發(fā)光效率高、節(jié)能、壽命長(zhǎng)、能耗低、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),因此,LEDs被視為新一代的固態(tài)發(fā)光器件。目前研究的熱點(diǎn)主要集中在新型熒光材料的研發(fā),以便研發(fā)出能夠改善白光LEDs發(fā)光性能的熒光粉。例如,已開(kāi)發(fā)出來(lái)的典型熒光粉有,黃色熒光粉Ca- a -SiAlON: Eu2+,藍(lán)色熒光粉AlSrPO4: Eu2+和KSrPO4: Eu2+。因此,合成新型、高效發(fā)光的以磷酸鑭為基質(zhì)的熒光粉是提高白光LEDs發(fā)光性能的一個(gè)重要的舉措。
[0003]至今仍缺乏一種簡(jiǎn)單有效的釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭橙黃色熒光粉的制備方法。
[0004]現(xiàn)有技術(shù)中,所用的激發(fā)光與商用近紫外芯片的波長(zhǎng)(37(T410nm)不匹配,因此,開(kāi)發(fā)能被商用近紫外芯片的波長(zhǎng)激發(fā)的單基質(zhì)橙黃色熒光粉就顯得很重要了。


【發(fā)明內(nèi)容】

[0005]本發(fā)明的目的是提供一種磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法,以解決現(xiàn)有熒光粉與商用近紫外芯片的波長(zhǎng)(37(T410nm)不匹配的不足。
[0006]本發(fā)明的技術(shù)方案:
一種磷酸鹽橙黃色突光粉,其組合配比的通式為=Laa99HPO4 = Alatll, Bix, Smy ; x, y分別是Bi3+,Sm3+在該組合物中的摩爾百分?jǐn)?shù),其中O彡X彡0.05,O彡y彡0.05。
[0007]進(jìn)一步的,所述x=0.01,0.02,0.03,0.04 或 0.05 ;y=0.01,0.02,0.03,0.04 或0.05。
[0008]進(jìn)一步的,上述原料配比為:P:La:A1:Sm:Bi的物質(zhì)的量比為1:0.70?0.96:
0.03:0.01 ?0.05:0.01 ?0.05。
[0009]進(jìn)一步的,原料中,含有La的化合物選自硝酸鑭、氯化鑭、乙酸鑭中的一種或者在相容情況下的幾種的組合。
[0010]進(jìn)一步的,原料中,含有Sm的化合物選自硝酸釤、氯化釤、乙酸釤中的一種或者在相容情況下的幾種的組合。
[0011]進(jìn)一步的,原料中,含有Al的化合物選自氯化鋁、乙酸鋁、硫酸鋁、硝酸鋁、氫氧化鋁中的一種或者在相容情況下的幾種的組合。
[0012]進(jìn)一步的,原料中,含有PO43+的化合物選自三水磷酸銨。
[0013]上述的鑭鹽、釤鹽和磷酸銨中至少有兩種含有結(jié)晶水。
[0014]本發(fā)明的另一項(xiàng)技術(shù)方案:
上述磷酸鹽橙黃色熒光粉及其合成方法:將La、Sm、Al、Bi對(duì)應(yīng)的化合物以及模板劑均勻混合,然后加入磷酸鹽,混合均勻后進(jìn)行研磨,靜置,水洗滌,然后過(guò)濾并將濾餅烘干磨粉,得到前驅(qū)體;焙燒所述前驅(qū)體得到近紫外激發(fā)的磷酸鹽橙黃色熒光粉。
[0015]進(jìn)一步的,所述模板劑為吐溫系列、OP系列、聚乙二醇中的一種或者在相容情況下幾種的組合;或者模板劑為乙二胺鹽酸鹽與吐溫的組合;或者模板劑為三乙醇胺鹽酸鹽與吐溫的組合。
[0016]進(jìn)一步的,所述模板劑占整個(gè)反應(yīng)物質(zhì)量的0.1%?5%。
[0017]進(jìn)一步的,所述研磨時(shí)間為10-120分鐘。
[0018]進(jìn)一步的,所述靜置時(shí)間為12-48小時(shí),所述靜置時(shí)溫度保持為20?100°C。
[0019]進(jìn)一步的,所述過(guò)濾為減壓過(guò)濾。
[0020]進(jìn)一步的,所述烘干條件為100?160°C下烘干2-4小時(shí)。
[0021]進(jìn)一步的,所述焙燒條件為780?850°C焙燒3?6小時(shí),在焙燒中,前驅(qū)體可分解部分只有吸附水及結(jié)晶水,故高溫焙燒過(guò)程沒(méi)有釋放出任何的污染性氣體。
[0022]在上述方法中,用水洗滌時(shí),反應(yīng)混合物中可溶性的無(wú)機(jī)鹽副產(chǎn)物可以回收加以利用,即將其濃縮,可以制成其它副產(chǎn)品,如硝酸銨等物質(zhì),在獲得這些副產(chǎn)品的同時(shí)又能免于因直接排放環(huán)境造成的污染。
[0023]本發(fā)明優(yōu)點(diǎn):
本發(fā)明的方法與現(xiàn)有技術(shù)相比較,高溫焙燒過(guò)程沒(méi)有釋放出任何的污染性氣體,制備易控制,工藝簡(jiǎn)單、原料來(lái)源廣,易于工業(yè)化生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn)。本發(fā)明的特色是在于所用的激發(fā)光波長(zhǎng)為401nm,該激發(fā)光的波長(zhǎng)與商用近紫外芯片的波長(zhǎng)(370-410nm)相匹配,即能這被商用近紫外芯片激發(fā)而在440-760nm發(fā)光較強(qiáng)的熒光,獲得橙黃色光的釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭橙黃色熒光粉。

【專(zhuān)利附圖】

【附圖說(shuō)明】
[0024]圖1為本發(fā)明實(shí)施例1 (x=0.01, y=0.05)及實(shí)施例4 (χ=0.04, y=0.02)中時(shí)所得產(chǎn)物的X-射線衍射分析圖譜(XRD)。
[0025]圖2為本發(fā)明實(shí)施例4中χ=0.04,y=0.02時(shí)所得產(chǎn)物的激發(fā)光譜(PLE)。
[0026]圖3為本發(fā)明實(shí)施例4中χ=0.04,y=0.02時(shí)所得產(chǎn)物的發(fā)射光譜(PL)。
[0027]圖4為本發(fā)明實(shí)施例4中x=0.04,y=0.02時(shí)所得產(chǎn)物的色坐標(biāo)圖。

【具體實(shí)施方式】
[0028]下面結(jié)合具體實(shí)施例,進(jìn)一步闡述本發(fā)明。應(yīng)理解,這些實(shí)施例僅用于說(shuō)明本發(fā)明而不用于限制本發(fā)明的范圍。此外應(yīng)理解,在閱讀了本發(fā)明講授的內(nèi)容之后,本領(lǐng)域技術(shù)人員可以對(duì)本發(fā)明作各種修改或改動(dòng),這些等價(jià)形式同樣落于本申請(qǐng)所附權(quán)利要求書(shū)所限定的范圍。
[0029]實(shí)施例1
制備[La0.93P04: Al0.01,Bi0.01,Sm0.05]
取硝酸鑭(La (NO3)3.6H20)粉末 13.95 mo I (6040.51 g),硝酸釤(Sm(NO3)3.6H20)粉末 0.75 mo I (333.35 g),氯化鋁(AlCl3.6H20)粉末 0.15 mo I (36.21 g),三氯化鉍(BiCl3) 0.15mol (47.30g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3Η20)粉末 15.0 mo I (3047.0g),聚乙二醇-400 (100.0 g)。在一搪瓷容器中加入硝酸鑭、硝酸釤、氯化鋁及三氯化鉍粉末,接著加入聚乙二醇-400并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °〇下靜置6 h,用水洗滌反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞?,得到活性前?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa93PO4 = Alatll, Biatll, Smatl5)粉晶,收率=95.9% (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0030]實(shí)施例2
制備[La0.93P04: Al0.01,Bi0.02,Sm0.04]
取硝酸鑭(La (NO3) 3.6H20)粉末 13.95 mo I (6040.51 g),無(wú)水三氯化釤(SmCl3)粉末 0.60 mo I (154.04 g),氯化鋁(AlCl3.6H20)粉末 0.15 mo I (36.21 g),三氯化鉍(BiCl3)粉末 0.30 mol (94.602g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3H20)粉末 15.0 mol(3047.0g),聚吐溫-80 (110.0 g)。在一搪瓷容器中加入硝酸鑭、無(wú)水三氯化釤、氯化鋁及三氯化鉍粉末,接著加入吐溫-80并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °C下靜置6 h,用水洗滌反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞?,得到活性前?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa93PO4 = Alatll, Biatl2, Smatl4)粉晶,收率=96.0 % (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0031]實(shí)施例3
制備[La0.93P04: Al0.01,Bi0.03,Sm0.03]
取七水氯化鑭(LaCl7.7H20)粉末13.95 mol (4208.85 g),無(wú)水三氯化釤(SmCl3)粉末 0.45 mol (115.53 g),氯化鋁(AlCl3.6H20)粉末 0.15 mol (36.21 g),三氯化鉍(BiCl3)粉末 0.45 mol (141.90 g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3H20)粉末 15.0 mol(3047.0g), 0P-10 (120.0 g)。在一搪瓷容器中加入七水氯化鑭、無(wú)水三氯化釤、氯化鋁及三氯化鉍粉末,接著加入0P-10并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °C下靜置6 h,用水洗滌反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞?,得到活性前?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa93PO4:Alatl3, Biatl3, Smatl3)粉晶,收率=96.2 % (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0032]實(shí)施例4
制備[La0.93P04: Al0.01,Bi0.04,Sm0.02]
取硝酸鑭(La (NO3)3.6H20)粉末 13.95 mol (6040.51 g),硝酸釤(Sm(NO3)3.6H20)粉末 0.30 mol (133.34 g),硝酸鋁(Al (NO3) 3.9H20)粉末 0.15 mol (56.27 g),三氯化鉍(BiCl3)粉末 0.60 mol (189.20g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3H20)粉末 15.0 mol(3047.0g),聚二醇-400 (60.0 g), 0P-10 (60.0 g)。在一搪瓷容器中加入硝酸鑭、硝酸釤、硝酸鋁及三氯化鉍粉末,接著加入聚二醇-400及0P-10并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °C下靜置6 h,用水洗漆反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞?,得到活性前?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa93PO4:Alatl3, Biatl4, Smatl2)粉晶,收率=96.8% (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0033]實(shí)施例5
制備[La0.93P04: Al0.01,Bi0.05,Sm0.01]
取硝酸鑭(La (NO3)3.6H20)粉末 13.95 mo I (6040.51 g),硝酸釤(Sm(NO3)3.6H20)粉末 0.15 mol (66.67 g),乙酸鋁(C6H9O6Al)粉末 0.45 mo I (91.85 g),三氯化鉍(BiCl3)粉末 0.75 mo I (236.51 g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3H20)粉末 15.0 mol (3047.0g),聚二醇-400 (130.0 g)。在一搪瓷容器中加入硝酸鑭、硝酸釤、硝酸鋁及三氯化鉍粉末,接著加入聚二醇-400并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °C下靜置6 h,用水洗滌反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞?,得到活性前?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa97PO4 = Alatl3, Bi0.Q5lSmatll)粉晶,收率=96.2 % (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0034]實(shí)施例6
制備[La0.97P04: Al0.01,Bi0.01,Sm0.01]
取七水氯化鑭(LaCl7.7H20)粉末 14.55 mol (4386.44 g),硝酸釤(Sm(NO3)3.6H20)粉末 0.15 mol (66.67 g),乙酸鋁(C6H9O6Al)粉末 0.45 mol (91.85 g),三氯化鉍(BiCl3)粉末 0.15 mol (47.301 g),磷酸三銨((NH4) 3Ρ04.3H20)粉末 15.0 mol (3047.0g),聚二醇-400 (130.0 g)。在一搪瓷容器中加入硝酸鑭、硝酸釤、硝酸鋁及三氯化鉍粉末,接著加入聚二醇-400并混合均勻備用,然后在室溫、常壓下,在攪拌下向上述混合粉末中加入上述的磷酸三銨粉末,加完混合均勻后移入研磨設(shè)備中充分研磨30min,接著在60 °C下靜置6 h,用水洗滌反應(yīng)混合物3至5遍,減壓過(guò)濾。將濾餅在100 °C下烘2?4 h,將烘干的濾餅?zāi)コ煞郏玫交钚郧膀?qū)體;然后把該前驅(qū)體于馬福爐中在780°C下焙燒3h得釤、鉍、鋁三元共摻磷酸鑭(Laa 968PO4:Alatl3, Bi0.012,Smaoi)粉晶,收率=96.5% (以磷酸根鹽為基準(zhǔn))。
[0035]取實(shí)施例1、4中的產(chǎn)物,進(jìn)行XRD分析(見(jiàn)圖1),結(jié)果表明所得產(chǎn)物是釤、鉍、鋰三元共摻磷酸鑭晶體(和磷酸鑭的結(jié)構(gòu)相同)。
[0036]實(shí)施例4中制備出的近紫外激發(fā)的橙黃色熒光粉在394 nm下激發(fā)可以有效的發(fā)射出熒光,在420-750nm區(qū)域熒光的發(fā)射峰全體組合后得到橙黃色,如圖2和圖3所示,其CIE色坐標(biāo)在橙黃色區(qū)域,如圖4所示。
【權(quán)利要求】
1.一種磷酸鹽橙黃色熒光粉,其特征在于:其組合配比的通式為:La0.99-x-yP°4:Al0.01.Β?χ, Siiiy ;x, y分別是Bi' Sm3+在該組合物中的摩爾百分?jǐn)?shù),其中O 彡 X 彡 0.05,O 彡 y 彡 0.05。
2.如權(quán)利要求1所述的磷酸鹽橙黃色熒光粉,其特征在于:所述x=0.01,0.02,0.03、0.04 或 0.05,y=0.01,0.02,0.03,0.04 或 0.05。
3.如權(quán)利要求1所述的磷酸鹽橙黃色熒光粉,其特征在于:其原料配比為:P:La:A1:Sm:Bi 的物質(zhì)的量比為 1:0.70 ?0.96:0.03:0.01 ?0.05:0.01 ?0.05。
4.如權(quán)利要求1或2或3所述的磷酸鹽橙黃色熒光粉,其特征在于:含有La的化合物選自硝酸鑭、氯化鑭、乙酸鑭中的一種或者在相容情況下的幾種的組合; 含有Sm的化合物選自硝酸釤、氯化釤、乙酸釤中的一種或者在相容情況下的幾種的組合; 含有Al的化合物選自氯化鋁、乙酸鋁、硫酸鋁、硝酸鋁、氫氧化鋁中的一種或者在相容情況下的幾種的組合; 含有PO43+的化合物選自三水磷酸銨; 上述的鑭鹽、釤鹽和磷酸銨中至少有兩種含有結(jié)晶水。
5.如權(quán)利要求1或2或3所述的磷酸鹽橙黃色熒光粉的合成方法,其特征在于:將La、Sm、Al、Bi對(duì)應(yīng)的化合物以及模板劑均勻混合,然后加入磷酸鹽,混合均勻后進(jìn)行研磨,靜置,水洗滌,然后過(guò)濾并將濾餅烘干磨粉,得到前驅(qū)體;焙燒所述前驅(qū)體得到近紫外激發(fā)的磷酸鹽橙黃色熒光粉。
6.如權(quán)利要求5所述的方法,其特征在于:所述模板劑為吐溫系列、OP系列、聚乙二醇中的一種或者在相容情況下幾種的組合;或者模板劑為乙二胺鹽酸鹽與吐溫的組合;或者模板劑為三乙醇胺鹽酸鹽與吐溫的組合。
7.如權(quán)利要求5所述的方法,其特征在于:所述研磨時(shí)間為10-120分鐘,所述靜置時(shí)間為12-48小時(shí),所述靜置時(shí)溫度保持為20?100°C。
8.如權(quán)利要求5所述的方法,其特征在于:所述過(guò)濾為減壓過(guò)濾。
9.如權(quán)利要求5所述的方法,其特征在于:所述烘干條件為100?160°C下烘干2-4小時(shí),所述焙燒條件為780?850°C焙燒3?6小時(shí)。
10.如權(quán)利要求5所述的方法,其特征在于:所述模板劑占整個(gè)反應(yīng)物質(zhì)量的0.1%?5%。
【文檔編號(hào)】C09K11/81GK104232089SQ201410492451
【公開(kāi)日】2014年12月24日 申請(qǐng)日期:2014年9月24日 優(yōu)先權(quán)日:2014年9月24日
【發(fā)明者】廖森, 黃映恒, 龍琦葦, 侯蕾, 羅春林 申請(qǐng)人:廣西經(jīng)正科技開(kāi)發(fā)有限責(zé)任公司
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