專利名稱：一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法
一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法
技術(shù)領(lǐng)域：
本發(fā)明屬于白光發(fā)光二極管用熒光粉技術(shù)領(lǐng)域，特別涉及一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法。
背景技術(shù)：
白光發(fā)光二極管(W-LED)是新一代綠色環(huán)保型固體照明綠色光源，具有低能耗、 長(zhǎng)壽命，體積小，結(jié)構(gòu)穩(wěn)固，方向性好、響應(yīng)快，無(wú)輻射，適合惡劣環(huán)境等優(yōu)點(diǎn)。在白光LED器件的制備中，熒光粉是一個(gè)非常關(guān)鍵的材料，它的性能直接影響白光LED的亮度、色坐標(biāo)、 色溫、及顯色性等。由于外界因素和發(fā)光材料本身的原因，未經(jīng)過(guò)處理的熒光粉往往存在粉末團(tuán)聚、表面缺陷、電性能與化學(xué)性能不穩(wěn)定的現(xiàn)象，熱猝滅溫度較低，導(dǎo)致熒光粉制漿時(shí)分散性很差和使用時(shí)發(fā)光效率降低，制成的白色發(fā)光二極管發(fā)光不均勻、容易被黑化等。包覆是利用無(wú)機(jī)物或有機(jī)物對(duì)顆粒表面進(jìn)行包覆以達(dá)到改性的方法。粉體的表面包覆是根據(jù)需要在其表面引入一層包覆膜，通過(guò)在粉體表面涂敷一層化學(xué)組成不同的覆蓋膜，可改善粉體團(tuán)聚、潤(rùn)濕、燒結(jié)以及耐溫、耐化學(xué)腐蝕等諸多性能，也可改善材料的韌性、強(qiáng)度等。
發(fā)明內(nèi)容本發(fā)明目的在于提供一種表面包覆熒光粉的制備方法，所制備的熒光顆粒均勻， 外形規(guī)則完整，且呈球狀，可以均勻的分散在熒光膠中。本發(fā)明是通過(guò)以下技術(shù)方案來(lái)實(shí)現(xiàn)一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法，包括以下步驟1)按摩爾比為 IO3 Al (OH) 3 BaCO3 CeO4= (3-x-y) 5 χ y 的比例將四種化合物混合均勻，其中，0. 01 ^ X^ 0. 05,0. 01 ^y ^0.08 ；再加入混合物質(zhì)量1 % 8%的助熔劑后研磨30 40min，得到熒光粉前軀體，所述的助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3 混合而組成；所述助熔劑中YF3 AlF3 BaF2 CeF3的質(zhì)量比為1 G 6) (1. 6 2. 5) (1 1. 5)；2)將熒光粉前軀體球磨混合均勻，然后在還原氣氛中800 1000°C保溫1 1.證，然后升溫至1300°C 1550°C焙燒5 IOh后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)將冷卻后焙燒物破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為10 20%的鹽酸或硝酸中，加熱至50°C 60°C攪拌1 2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，洗滌后在100°C 120°C 烘干，得到黃色熒光粉；4)將1 5g/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊?；將明膠、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，并將步驟幻制備的黃色熒光粉加入溶膠中，室溫下攪拌，超聲波分散均勻；最后放在真空干燥箱中真空干燥，即得到表面包覆黃色熒光粉；溶膠中羥甲基纖維素鈉的質(zhì)量與明膠、聚乙二醇、硅酸鈉的質(zhì)量比為(1 5) 30 18 15 ；
步驟(4)中黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 (0. 1 0. 6)。所述的還原氣氛由碳粉或雙層石墨塊提供。步驟2~)中將熒光粉前軀體球磨混合均勻，然后在還原氣氛中800 1000°C保溫 1 1.證，然后升溫至1450°C 1500°C焙燒5 IOh后在空氣中冷卻，得焙燒物。步驟4)中真空干燥的時(shí)間為3小時(shí)。與現(xiàn)有技術(shù)相比，本發(fā)明具有以下有益的技術(shù)效果本發(fā)明通過(guò)添加不同的包覆材料，在粉體表面涂敷一層化學(xué)組成的覆蓋膜，有效預(yù)防了粉體之間的團(tuán)聚，使顆粒很小呈微米級(jí)水平。并可以通過(guò)調(diào)節(jié)包覆材料的比例，得到不同粒徑分布的樣品，滿足各封裝廠家的不同要求。本發(fā)明方法可以使熒光粉包覆完全，包覆的厚度容易控制，包覆層均勻性較好。從而避免了由于包覆層過(guò)厚導(dǎo)致的發(fā)光性能下降以及由于包覆的不均勻出現(xiàn)的包覆層自身團(tuán)聚的現(xiàn)象。本發(fā)明制備的熒光粉外形規(guī)則完整，顆粒均勻，且呈球狀，有明顯的微晶體特征； 可以均勻的分散在熒光膠中，有利于改善LED的光斑，提高光源的指向性。
圖1為實(shí)施例4所制備表面包覆黃色熒光粉SEM照片，顯示表面包覆黃色熒光粉的微觀形貌。
具體實(shí)施方式
下面結(jié)合具體的實(shí)施例對(duì)表面包覆黃色熒光粉的制備做進(jìn)一步的詳細(xì)說(shuō)明，所述是對(duì)本發(fā)明的解釋而不是限定。實(shí)施例1表面包覆黃色熒光粉的制備方法，包括以下步驟1)稱取 0. 298mol 的 &03、0· 5mol 的 Al (OH) 3、0. OOlmol 的 BaC03、作為激活劑的CeO4 0. OOlmol,四種化合物混合形成混合物，再加入物混合質(zhì)量4. 6 %的助熔劑后研磨30min,得到熒光粉前軀體；助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3混合而組成；助熔劑中 YF3 AlF3 BaF2 CeF3 的質(zhì)量比為 1 4 1. 6 1 ；2)將熒光粉前軀體放置在行星式球磨機(jī)內(nèi)球磨，充分混合均勻，然后裝入到焙燒容器中，在該容器內(nèi)部和外部均放入雙層石墨表面包覆塊，再一并放入高溫爐內(nèi)加熱， 1000°C保溫1小時(shí)，然后升溫至1450°C焙燒他，焙燒完成后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)得焙燒物冷卻后破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為20%的鹽酸或硝酸中，加熱至60°C攪拌2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，再將洗滌后得到的黃色熒光粉在120°C烘干；4)將lg/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊洠粚⒚髂z、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，溶膠中羥甲基纖維素鈉的質(zhì)量與明膠、聚乙二醇、硅酸鈉的質(zhì)量比為1 30 18 15;取步驟3制備得到的黃色熒光粉加入溶膠中，室溫下攪拌，超聲波分散均勻；最后放在真空干燥箱中，恒溫真空干燥3小時(shí)，即得到表面包覆黃色熒光粉；黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 0.6。
實(shí)施例2表面包覆黃色熒光粉的制備方法，包括以下步驟1)稱取 0. 295mol 的 Y2O3>0. 5mol 的 A1(0H)3、0. 002mol 的 BaCO3> 作為激活劑的CeO4 0. 003mol,四種化合物混合形成混合物，再加入混合物質(zhì)量8 %的助熔劑后研磨30min,得到熒光粉前軀體；助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3混合而組成；助熔劑中 YF3 AlF3 BaF2 CeF3 的質(zhì)量比為 1 5 2 1. 2 ；2)將熒光粉前軀體放置在行星式球磨機(jī)內(nèi)球磨，充分混合均勻，然后裝入到焙燒容器中，在該容器內(nèi)部和外部均放入碳粉，再一并放入高溫爐內(nèi)加熱，800°C保溫1.證，然后升溫至1300°C焙燒10h，焙燒完成后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)將冷卻后焙燒物破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為20%的鹽酸或硝酸中，加熱至60°C攪拌2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，再將洗滌后得到的黃色熒光粉在120°C烘干；4)將2g/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊?；將明膠、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，溶膠中羥甲基纖維素鈉、明膠、聚乙二醇、 硅酸鈉的質(zhì)量比為2 30 18 15;取步驟3制備得到的黃色熒光粉加入溶膠中，室溫下攪拌，超聲波分散均勻；最后放在真空干燥箱中，恒溫真空干燥3小時(shí)，即得到表面包覆黃色熒光粉；黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 0.5。實(shí)施例3黃色熒光粉的制備方法，包括以下步驟1)稱取 0. 29mol 的 Y203、0. 5mol 的 Al (OH) 3、0· 004mol 的 BaCO3> 作為激活劑的CeO4 0. 006mol,四種化合物混合形成混合物，再加入混合物質(zhì)量1 %的助熔劑后研磨30min，得到熒光粉前軀體；助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3混合而組成；助熔劑中 YF3 AlF3 BaF2 CeF3 的質(zhì)量比為 1 6 2. 2 1. 4 ；2)將熒光粉前軀體放置在行星式球磨機(jī)內(nèi)球磨，充分混合均勻，然后裝入到焙燒容器中，在該容器內(nèi)部和外部均放入碳粉，再一并放入高溫爐內(nèi)加熱，900°C保溫1.池，然后升溫至1550°C焙燒10h，焙燒完成后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)將冷卻后焙燒物破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為10%的鹽酸或硝酸中，加熱至50°C攪拌2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，再將洗滌后得到的黃色熒光粉在100°C烘干；4)將3g/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊洠粚⒚髂z、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，溶膠羥甲基纖維素鈉、明膠、聚乙二醇、硅酸鈉的質(zhì)量比為3 30 18 15;并將已制備得到的黃色熒光粉加入其中，室溫下攪拌， 超聲波分散均勻；最后放在真空干燥箱中，恒溫真空干燥3小時(shí)，即得到表面包覆黃色熒光粉；黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 0.3。實(shí)施例4黃色熒光粉的制備方法，包括以下步驟1)稱取 0. 287mol 的 &03、0· 5mol 的 A1(0H)3、0. 005mol 的 BaC03、作為激活劑的CeO4 0. OOSmol,四種化合物混合形成混合物，再加入混合物質(zhì)量6 %的助熔劑后研磨30min,得到熒光粉前軀體；助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3混合而組成；助熔劑中YF3 AlF3 BaF2 CeF3 的質(zhì)量比為 1 4 2. 5 1. 5 ；2)將熒光粉前軀體放置在行星式球磨機(jī)內(nèi)球磨，充分混合均勻，然后裝入到焙燒容器中，在該容器內(nèi)部和外部均放入碳粉，再一并放入高溫爐內(nèi)加熱，950°C保溫1.池，然后升溫至1500°C焙燒他，焙燒完成后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)將冷卻后焙燒物破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為15%的鹽酸或硝酸中，加熱至55°C攪拌2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，再將洗滌后得到的黃色熒光粉在115°C烘干；4)將5g/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊?；將明膠、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，溶膠中羥甲基纖維素鈉、明膠、聚乙二醇、 硅酸鈉的質(zhì)量比為5 30 18 15;并將已制備得到的黃色熒光粉加入其中，室溫下攪拌，超聲波分散均勻。最后放在真空干燥箱中，恒溫真空干燥3小時(shí)，即得到表面包覆黃色熒光粉；黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 0.1。所制備的表面包覆黃色熒光粉的SEM照片如圖1所示，可見(jiàn)熒光粉粒徑分布均勻，外形規(guī)則整齊，呈規(guī)則的球狀，有明顯的微晶體特征；可以均勻的分散在熒光膠中，有利于改善LED的光斑，提高光源的指向性。
權(quán)利要求
1.一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法，其特征在于，包括以下步驟1)按摩爾比為AO3 Al (OH) 3 BaCO3 CeO4= (3-x-y) 5 χ y 的比例將四種化合物混合均勻，其中，0. 01 ^ χ ^ 0. 05,0. 01 ^ y ^ 0.08 ；再加入混合物質(zhì)量1 % 8%的助熔劑后研磨30 40min，得到熒光粉前軀體，所述的助熔劑由YF3、A1F3、BaF2, CeF3 混合而組成；所述助熔劑中YF3 AlF3 BaF2 CeF3的質(zhì)量比為1 G 6) (1. 6 2. 5) (1 1. 5)；2)將熒光粉前軀體球磨混合均勻，然后在還原氣氛中800 1000°C保溫1 1.證，然后升溫至1300°C 1550°C焙燒5 IOh后在空氣中冷卻，得焙燒物；3)將冷卻后焙燒物破碎，收集破碎物并將其置于體積濃度為10 20%的鹽酸或硝酸中，加熱至50°C 60°C攪拌1 2h，過(guò)濾后再用水充分洗滌，洗滌后在100°C 120°C烘干， 得到黃色熒光粉；4)將1 5g/L羥甲基纖維素鈉溶液，室溫?cái)嚢璩浞秩苊洠粚⒚髂z、聚乙二醇、硅酸鈉加入上述羥甲基纖維素鈉溶液攪拌均勻形成溶膠，并將步驟幻制備的黃色熒光粉加入溶膠中，室溫下攪拌，超聲波分散均勻；最后放在真空干燥箱中真空干燥，即得到表面包覆黃色熒光粉；溶膠中羥甲基纖維素鈉的質(zhì)量與明膠、聚乙二醇、硅酸鈉的質(zhì)量比為(1 5) 30 18 15 ；步驟4)中黃色熒光粉與溶膠的質(zhì)量比為1 (0. 1 0. 6)。
2.如權(quán)利要求1所述的表面包覆黃色熒光粉的制備方法，其特征在于，所述的還原氣氛由碳粉或雙層石墨塊提供。
3.如權(quán)利要求1所述的表面包覆黃色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟2)中將熒光粉前軀體球磨混合均勻，然后在還原氣氛中800 1000°C保溫1 1. 5h，然后升溫至 1450°C 1500°C焙燒5 IOh后在空氣中冷卻，得焙燒物。
4.如權(quán)利要求1所述的表面包覆黃色熒光粉的制備方法，其特征在于，步驟4)中真空干燥的時(shí)間為3小時(shí)。
全文摘要
本發(fā)明公開(kāi)了一種表面包覆黃色熒光粉的制備方法，按摩爾比為Y2O3∶Al(OH)3∶BaCO3∶CeO4＝(3-x-y)∶5∶x∶y的比例將四種化合物混合；再加入混合物質(zhì)量1％～8％的助熔劑后研磨30～40min，得到熒光粉前軀體，將熒光粉前軀體球磨混合均勻，然后在還原氣氛中800～1000℃保溫1～1.5h，然后升溫至1300℃～1550℃焙燒5～10h，空氣中冷卻；冷卻后破碎，收集破碎物并用水充分洗滌，過(guò)濾后得到的黃色熒光粉通過(guò)羥甲基纖維素鈉、明膠、聚乙二醇、硅酸鈉混合物進(jìn)行包覆，最后得到表面包覆的黃色熒光粉。本發(fā)明方法有效預(yù)防了粉體之間的團(tuán)聚，使顆粒很小呈微米級(jí)水平。
文檔編號(hào)C09K11/02GK102337132SQ20111020123
公開(kāi)日2012年2月1日 申請(qǐng)日期2011年7月19日 優(yōu)先權(quán)日2011年7月19日
發(fā)明者畢自貴 申請(qǐng)人:彩虹集團(tuán)公司