一種大尺寸提拉法單晶生長設計和控制方法與流程

本發(fā)明涉及功能及襯底晶體單晶生長領域，具體是一種提拉法單晶生的形狀、工藝參數及其PID參數設計和控制方法。

背景技術：

提拉法是一種制備大尺寸高質量單晶的重要方法，廣泛用于激光晶體(如稀土摻雜的Y₃Al₅O₁₂(YAG)、YAlO₃(YAP)、Lu_2(1-x)Y_2xSiO₅(LYSO))、襯底晶體(如Gd₃Ga₅O₁₂(GGG)、LaAlO₃、藍寶石Al₂O₃)、閃爍晶體(如Ce_2xLu_2(1-x)SiO₅、Ce_2xY_2yLu_2(1-x-y)SiO₅)、壓電晶體(如La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_4.5Ta_0.5SiO₁₄、La₃Ga_4.5Nb_0.5SiO₁₄)等的單晶生長。為了提高溫場的對稱性，一般提拉法晶體生長的溫場都設計為軸對稱或者接近軸對稱，從而所生長的晶體都是軸對稱或近似軸對稱的，提拉法晶體生長形狀設計和控制的基礎是假設垂直于晶體生長方向的截面為一半徑為r的圓形截面。

通常提拉法至少包含兩個階段：第一階段是由籽晶逐步擴大晶體尺寸到所需的晶體直徑過程，該階段俗稱“放肩”；第二階段通常按所需的晶體直徑等徑生長，俗稱“等徑”階段。在放肩過程中，晶體直徑逐漸增加，結晶速度通常也不斷增大，過快的結晶速度會導致晶體內部產生較大的熱應力。在此階段，通常所用的晶體形狀設計過程采用線性算法設定，其在放肩結束轉等徑階段不是一個平滑的過渡，會進一步增大晶體內部應力，當此應力過大時則會導致晶體開裂。在一些晶體如藍寶石、Gd₃Ga₅O₁₂晶體生長中，為避免籽晶中的位錯延伸至晶體，提高晶體質量，在整個晶體生長過程中，晶體會有多個直徑變化的過程，直徑變化的算法通常采用線性算法。

由此可見，提拉法生長涉及到相對復雜的晶體直徑變化及其直徑控制。在這些直徑變化過程中，一些直徑變化較大的部分有可能導致晶體中存在過大的應力，破壞晶體生長完整性和晶體質量。另外一方面，晶體生長過程具有非線性、時變、滯后的特點，晶體生長系統(tǒng)是一個保溫系統(tǒng)，系統(tǒng)內部溫度的變化不能夠快速升高或降低，因而在晶體直徑變化過程中，需要充分考慮晶體的應力及其直徑變化與系統(tǒng)溫場變化的適應性。

近幾年來，自動化提拉法生長設備的研制已經有了很大發(fā)展，如法國CyberStar公司的提拉法單晶爐、中國電子科技集團第二十六所的提拉法單晶爐等，在精度、穩(wěn)定性等方面都達到了良好的水平。但就如何設計一個適合這些單晶爐系統(tǒng)的自動化控制系統(tǒng)控制生長晶體所需的外形、工藝參數、控制算法目前還未見有文獻報道。本專利基于長期生長Nd:YAG、GGG、YSGG、LaAlO₃等晶體實踐的基礎上，提出了分段組合設計晶體直徑、提拉旋轉參數、PID參數、生長速率的方法，可以獲得生長工藝所需的多種復雜晶體形狀，并可實現晶體直徑的光滑過渡，適應晶體生長系統(tǒng)的熱慣性，有利于提高晶體的完整性及其質量。特別地，本專利所提出的直徑設計都是函數化的，在使用中只需設定有限的參數，即可獲得晶體生長所需的比較復雜的形狀，并由計算機軟件自動計算，從而提高了設計的靈活性和控制的自動化程度。

技術實現要素：

本發(fā)明提供的是一種提拉法單晶生長的形狀、工藝參數和控制參數的設計方法及其控制方法，具體敘述如下：

一種大尺寸提拉法單晶生長設計以及控制方法，其特征在于：包括的大尺寸提拉法單晶生長形狀、工藝參數和控制參數設計方法和控制方法，所述的大尺寸提拉法單晶生長形狀、工藝參數和控制參數設計方法是指整根晶體的直徑、工藝參數和PID控制參數分段設計，每段稱為晶體段；數個晶體段組合成一個完整的晶體，在保持相鄰晶體段間在連接處的拉速、轉速、直徑和PID參數相等的情況下，每個晶體段的直徑、拉速、轉速和PID參數單獨設計，所述控制方法是指根據上述設計參數以及實際測量參數，進行單晶生長直徑的自動控制，根據生長特點和習性，一根晶體的生長控制由數段組成，通常不多于10段。

所述的每個晶體段的生長形狀、工藝參數和控制參數具體設計如下：

設每個晶體段的高度為H，頂部、底部的半徑分別為r₁、r₂，頂部、底部的晶體生長速度為v₁、v₂，頂部、底部的轉速分別為ω₁、ω₂，頂部、底部的PID控制參數別為P₁、P₂，I₁、I₂，D₁、D₂，在晶體生長時，由晶體段頂部開始生長，逐步生長到晶體段底部，在此過程中，

2.1晶體段半徑r隨晶體生長高度h的變化按如下規(guī)律變化：

r(h)＝r₁+(r₂-r₁)f(h) (1)

f(h)為調制函數，取為如下幾種形式：

f(h)＝[3(h/H)²-2(h/H)³]ⁿ(0≤h≤H，n>0) (2)

$f\left(h\right)={\[3{\left(\frac{h}{2H}\right)}^2-2{\left(\frac{h}{2H}\right)}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(3\right)$

$f\left(h\right)={\[3{(0.5+\frac{h}{2H})}^2-2{(0.5+\frac{h}{2H})}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(4\right)$

2.2晶體段的生長速度按如下規(guī)律變化：

v(h)＝(v₁²+2ah)^1/2 (5)

a＝(v₂²-v₁²)/(2H) (6)

2.3晶體段的轉速按如下規(guī)律變化：

ω(h)＝ω₁+(ω₂-ω₁)h/H (7)

2.4晶體段PID參數如下規(guī)律變化：

P(h)＝P₁+(P₂-P₁)h/H (8)

I(h)＝I₁+(I₂-I₁)h/H (9)

D(h)＝D₁+(D₂-D₁)h/H (10)

所述的控制方法的具體過程如下：設在生長過程中的t時刻，其設定生長直徑r、生長速率v、轉速ω由公式(1)～(8)計算，從晶體生長系統(tǒng)的稱重系統(tǒng)可檢測出實際晶體直徑為r_obs、實際生長速率為v_obs，可采用如下誤差e作為反饋信號作為自動控制的信號：

e＝r_obs-r (11)

或e＝v_obs-v (12)

采用標準的PID控制算法獲得加熱電源的功率調節(jié)值δ以實現晶體直徑的自動控制：

$\mathrm{\δ}=P(e+\frac{\∫edt}{I}+D\frac{de}{dt})---\left(13\right)$

式中P、I、D由公式(8)～(10)計算，∫edt為誤差的積分值，為誤差的微分值。

采用上述的一種大尺寸提拉法單晶生長設計以及控制方法生產的單個晶體段。

采用上述單個晶體段生產大尺寸單晶體的工藝方法，其特征在于：可以采用任意段晶體段組合生產大尺寸單晶體。

所述的任意段晶體段組合包括二段晶體段組合生產法、三段晶體段組合生產法和四段晶體段組合生產法。

其中：所述的二段晶體段組合生產法具體是指：

第一段為逐步擴大晶體直徑的階段，稱為“放肩段”，該段由籽晶直徑逐步擴展到所需晶體直徑，然后進入第二段，該段的頂部和尾部直徑相等，成為一圓柱段，稱為“等徑段”；

所述的三段晶體段組合生產法具體包括兩種情況：

第一種情況是指：第一段放肩段，第二段“等徑段”，第三段再從“等徑段”的直徑生長收縮到某一設定直徑，稱為“收尾”，完成生長；

第一種情況是指：第一段設定為底部生長的直徑小于籽晶直徑，稱為“縮頸”，第二段為“放肩段”，第三段為“等徑段”，運行完該段即完成生長；

所述的四段晶體段組合生產法具體是指：依次由“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”，再生長一段“等徑段”組成，也可由“縮頸段”、“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”依次組成。

上述的生產大尺寸單晶體的工藝方法可以適用于生長任何提拉法生長的單晶，包括純基質、摻雜激活的發(fā)光單晶或激光晶體、閃爍晶體、襯底晶體、壓電晶體等，例如，可用于生長如下晶體：Nd³⁺、Ce³⁺，Yb³⁺、Ce³⁺,Nd³⁺、Ce³⁺,Pr³⁺、Cr³⁺,Tm³⁺,Ho³⁺、Dy³⁺、Pr³⁺、Sm³⁺摻雜的YAG、GGG、LuAG、YAP、LYSO、LSO、GSO、YSGG、GSGG、GYSGG和它們的純基質等，以及Ti³⁺:Al₂O₃、Cr³⁺:Al₂O₃、Al₂O₃、LaAlO₃、La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_5.5Ta_0.5O₁₄、La₃Ga_5.5Nb_0.5O₁₄等單晶。特別地，本方法成功制備了直徑4～5英寸的大尺寸優(yōu)質Nd:YAG晶體。

附圖說明

圖1本發(fā)明單晶體段生長段設計示意圖；

圖2本發(fā)明YAG整個晶體生長形狀設計圖。

具體實施案例

下面給出本發(fā)明的一個實施案例，本實施例在本發(fā)明技術方案為前提下進行實施，給出了詳細的實施方式和具體的操作過程，但本發(fā)明的保護范圍不限于下述的實施例。

一種大尺寸提拉法單晶生長設計以及控制方法，其特征在于：包括的大尺寸提拉法單晶生長形狀、工藝參數和控制參數設計方法和控制方法，所述的大尺寸提拉法單晶生長形狀、工藝參數和控制參數設計方法是指整根晶體的直徑、工藝參數和PID控制參數分段設計，每段稱為晶體段；數個晶體段組合成一個完整的晶體，在保持相鄰晶體段間在連接處的拉速、轉速、直徑和PID參數相等的情況下，每個晶體段的直徑、拉速、轉速和PID參數單獨設計，所述控制方法是指根據上述設計參數以及實際測量參數，進行單晶生長直徑的自動控制，根據生長特點和習性，一根晶體的生長控制由數段組成，通常不多于10段。

如圖1所示，所述的每個晶體段的生長形狀、工藝參數和控制參數具體設計如下：

設每個晶體段的高度為H，頂部、底部的半徑分別為r₁、r₂，頂部、底部的晶體生長速度為v₁、v₂，頂部、底部的轉速分別為ω₁、ω₂，頂部、底部的PID控制參數別為P₁、P₂，I₁、I₂，D₁、D₂，在晶體生長時，由晶體段頂部開始生長，逐步生長到晶體段底部，在此過程中，

2.1晶體段半徑r隨晶體生長高度h的變化按如下規(guī)律變化：

r(h)＝r₁+(r₂-r₁)f(h) (1)

f(h)為調制函數，取為如下幾種形式：

f(h)＝[3(h/H)²-2(h/H)³]ⁿ(0≤h≤H，n>0) (2)

$f\left(h\right)={\[3{\left(\frac{h}{2H}\right)}^2-2{\left(\frac{h}{2H}\right)}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(3\right)$

$f\left(h\right)={\[3{(0.5+\frac{h}{2H})}^2-2{(0.5+\frac{h}{2H})}^3\]}^n,(0\≤h\≤H,n\>0)---\left(4\right)$

2.2晶體段的生長速度按如下規(guī)律變化：

v(h)＝(v₁²+2ah)^1/2 (5)

a＝(v₂²-v₁²)/(2H) (6)

2.3晶體段的轉速按如下規(guī)律變化：

ω(h)＝ω₁+(ω₂-ω₁)h/H (7)

2.4晶體段PID參數如下規(guī)律變化：

P(h)＝P₁+(P₂-P₁)h/H (8)

I(h)＝I₁+(I₂-I₁)h/H (9)

D(h)＝D₁+(D₂-D₁)h/H (10)

所述的控制方法的具體過程如下：設在生長過程中的t時刻，其設定生長直徑r、生長速率v、轉速ω由公式(1)～(8)計算，從晶體生長系統(tǒng)的稱重系統(tǒng)可檢測出實際晶體直徑為r_obs、實際生長速率為v_obs，可采用如下誤差e作為反饋信號作為自動控制的信號：

e＝r_obs-r (11)

或e＝v_obs-v (12)

采用標準的PID控制算法獲得加熱電源的功率調節(jié)值δ以實現晶體直徑的自動控制：

$\mathrm{\δ}=P(e+\frac{\∫edt}{I}+D\frac{de}{dt})---\left(13\right)$

式中P、I、D由公式(8)～(10)計算，∫edt為誤差的積分值，為誤差的微分值。

采用上述的一種大尺寸提拉法單晶生長設計以及控制方法生產的單個晶體段。

采用上述單個晶體段生產大尺寸單晶體的工藝方法，其特征在于：可以采用任意段晶體段組合生產大尺寸單晶體。

所述的任意段晶體段組合包括二段晶體段組合生產法、三段晶體段組合生產法和四段晶體段組合生產法。

其中：所述的二段晶體段組合生產法具體是指：

第一段為逐步擴大晶體直徑的階段，稱為“放肩段”，該段由籽晶直徑逐步擴展到所需晶體直徑，然后進入第二段，該段的頂部和尾部直徑相等，成為一圓柱段，稱為“等徑段”；

所述的三段晶體段組合生產法具體包括兩種情況：

第一種情況是指：第一段放肩段，第二段“等徑段”，第三段再從“等徑段”的直徑生長收縮到某一設定直徑，稱為“收尾”，完成生長；

第一種情況是指：第一段設定為底部生長的直徑小于籽晶直徑，稱為“縮頸”，第二段為“放肩段”，第三段為“等徑段”，運行完該段即完成生長；

所述的四段晶體段組合生產法具體是指：依次由“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”，再生長一段“等徑段”組成，也可由“縮頸段”、“放肩段”、“等徑段”、“收尾段”依次組成。

上述的生產大尺寸單晶體的工藝方法可以適用于生長任何提拉法生長的單晶，包括純基質、摻雜激活的發(fā)光單晶或激光晶體、閃爍晶體、襯底晶體、壓電晶體等，例如，可用于生長如下晶體：Nd³⁺、Ce³⁺，Yb³⁺、Ce³⁺,Nd³⁺、Ce³⁺,Pr³⁺、Cr³⁺,Tm³⁺,Ho³⁺、Dy³⁺、Pr³⁺、Sm³⁺摻雜的YAG、GGG、LuAG、YAP、LYSO、LSO、GSO、YSGG、GSGG、GYSGG和它們的純基質等，以及Ti³⁺:Al₂O₃、Cr³⁺:Al₂O₃、Al₂O₃、LaAlO₃、La₃Ga₅SiO₁₄、La₃Ga_5.5Ta_0.5O₁₄、La₃Ga_5.5Nb_0.5O₁₄等單晶。下面以Φ100mm×150mm的Nd:YAG晶體形狀、生長工藝和控制參數設計、晶體生長為例進行詳細介紹。

大尺寸高光學均勻性Nd:YAG晶體的晶體生長方法，采用附圖2所示的晶體形狀設計圖生長，包括如下步驟：

(1)將純度≥99.99％的氧化釔Y₂O₃、氧化鋁Al₂O₃、氧化釹Nd₂O₃在1000℃下灼燒12小時，再按預設的摻釹濃度進行計算、稱量配制，混合均勻，然后裝入乳膠模具中密封并通過300MPa等靜壓成型；

(2)將方向為<111>±3°的Nd:YAG籽晶放入所用銥金籽晶桿中；

(3)將步驟(1)中成型的原料放入銥金坩堝中；抽真空，當爐內真空度低于10Pa時，再緩慢往爐膛內充入高純N₂進行保護；

(4)在JGD800單晶爐上，采用如下形狀、生長工藝和控制參數設計：

晶體生長分為放肩、等徑兩個階段，設計參數如下：

表1Φ100mm×150mmNd:YAG晶體生長

(5)采用中頻電源感應加熱升溫，待原料充分熔化并恒溫3小時后，調整加熱功率，使熔體液面溫度至Nd:YAG晶體結晶溫度1980℃；然后逐漸下降籽晶，至籽晶與熔體表面接觸；調整中頻電源功率，直至籽晶直徑無變化后，再恒溫1小時，開始提按表1所示的參數進行自動晶體生長。

(6)晶體生長結束后，以50mm/h的速度將Nd:YAG晶體向上提拉脫離液面，形成附圖2所示的自然界面段。然后以20℃/h的速率進行降溫，直至室溫，降至室溫24h后，取出晶體，獲得Φ100mm×200mm的Nd:YAG晶體。